半導體量子點和復雜納米結構，對于探索納米量子器件的基本物理特性和應用具有重要意義，因此在過去幾十年中受到廣泛關注。生長半導體納米結構的一個重要方法是異質外延生長。納米結構的生長受到了外延薄膜與基底晶格失配引起的應變/應力調制，通過對基底的模板化處理，可以調制外延薄膜的應變/應力分布，從而調制量子點的生長，得到空間分布有序、尺寸均一的量子點陣列。

在過去幾年中，中科院物理研究所/北京凝聚態物理國家實驗室（籌）高鴻鈞研究組對量子點及復雜納米結構的生長模型進行了研究[Phys. Rev. Lett.101,216102(2008)]。他們發現，模板化基底上的自組裝量子點的生長位置由量子點表面能與彈性弛豫能之間的競爭決定。他們應用表面彈性格林函數方法計算生長量子點時的彈性弛豫能；在考慮表面能各向異性的基礎上，計算了表面能，從而得到了量子點生長的自由能。他們的分析表明：由于表面能各向異性效應和更加有效的彈性弛豫，1）應變島在模板化基底上的成核較之在平直基底上有很大增強，島的成核臨界尺寸和勢壘都更低；2）這兩個因素的相互競爭，促使應變島生長發生在表面的頂區域，或者在表面的谷區域，甚至在斜面上。這個理論解釋了大部分現有實驗的主要結果，對進一步控制量子點生長的實驗有重要指導意義。

最近，高鴻鈞研究組與美國猶他大學劉峰教授進行合作，結合前面提到的連續體模型（彈性弛豫能）和第一性原理計算（表面能）的多尺度方法，提出了一個定量的理論模型，研究了一種復雜納米結構——“分子量子點”（幾個量子點被外延薄膜上的坑洞束縛在一起）的成核生長。在這種分子量子點中，外延薄膜上的反金字塔形坑洞由薄膜生長過程中的臺階合并產生。量子點在坑洞旁邊的成核生長，可以看做是異相成核過程，而在平直基底上的成核生長可以看做是均相成核過程。以SiGe體系為模型，他們定量研究了Si_0.7Ge_0.3/Si(001)體系中分子量子點的成核生長。實驗數據顯示島（量子點）在坑洞旁邊的成核臨界尺寸和勢壘隨著坑洞尺寸的增大而急劇減小，但是這種減小是有限的，當坑洞尺寸很大時，臨界尺寸最多減小~85%，勢壘最多減小~72%（具體數值只對應SiGe體系，其他體系由于結構的不同有差異）。考慮到島-島之間排斥作用和島-坑之間吸引作用的競爭，他們預言了一種島生長的自限制效應的存在：即島在長到一定尺寸時，停止各向同性均勻生長，轉為沿坑洞邊緣伸長生長，并最終于其他島合并，形成“成熟的”分子量子點。也正是這種自限制效應，使得“成熟的”分子量子點中島的尺寸與坑的尺寸有線性關系，這個理論結果也解釋了實驗上發現的島-坑尺寸的線性關系。該研究中，他們還定量研究了島-坑相互作用存在下島的伸長生長，得到的島的尺寸也與實驗數據很好的吻合。他們的理論模型很好地解釋了實驗上發現的分子量子點的生長特性，同時也對定量研究其他體系的分子量子點以及復雜納米結構有重要意義。

這項工作得到了國家自然科學基金委、科技部和中國科學院的支持。結果發表在Phys. Rev. Lett. 109，106103（2012）上。

圖1：（a）上面是分子量子點中四個島在薄膜表面的坑洞周圍同時成核生長的示意圖，下面是不同坑洞尺寸下分子量子點中每個島的總能隨島尺寸的變化。（b）上面是分子量子點中四個島依次成核生長的示意圖，下面是依次成核的島的總能？隨島的尺寸的變化。坑洞尺寸設為Vp=20（約化單位），已經成核的島的尺寸限制為Vis=5（約化單位）。

圖2：分子量子點中島成核的臨界尺寸（Vc）和勢壘（Ec）隨坑洞尺寸的變化（黑色實線）。單個島在坑洞旁邊成核的臨界尺寸和勢壘隨坑洞尺寸的變化以紅色虛線表示。藍色點線表示當坑洞尺寸Vp遠大于島尺寸Vi時的漸近值。

圖3：（a）應變引起的分子量子點中的總彈性相互作用能在不同坑洞尺寸下隨島尺寸的變化。虛線表示Lp=80 nm時坑-島相互吸引作用和島-島相互排斥作用隨島尺寸的變化。（b）應變引起的總彈性相互作用能達到最小時的島的尺寸隨坑洞尺寸的變化。