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石墨烯基本概念與高頻特性介紹

2013-10-18 來源:微波射頻網(wǎng) 字號:

石墨烯是由單層sp2 雜化碳原子組成的六方點陣蜂窩狀二維結(jié)構(gòu),包含兩個等價的子晶格A和B。它的單層厚度為0.35 nm,C-C 鍵長為0.142 nm,其獨特的穩(wěn)定結(jié)構(gòu)使之具有不同于其它材料的優(yōu)良性能。石墨烯是一種零帶隙半導(dǎo)體材料,超高的載流子遷移率,是商用Si材料遷移率的140倍,達到200000cm2/V?s,高于目前已知的任何半導(dǎo)體材料。在典型的100nm通道晶體管中,載流子在源和漏之間傳輸只需要0.1ps,因此可應(yīng)用于超高頻器件,為提供一種擴展HEMT頻率到THz成為可能。在石墨烯上,整流柵電極可以相隔幾納米放置,這樣溝道更短而且傳輸更快。導(dǎo)熱性能優(yōu)良,熱導(dǎo)率是金剛石的3倍,達到5000 W/m?K;超大的比表面積,達到2630m2/g;此外,它非常堅硬,強度是鋼的100多倍,達到130 GPa。研究人員甚至將石墨烯看作是硅的替代品,能用來生產(chǎn)未來的超級計算機。

材料 熱導(dǎo)率(W/cmK) 電子遷移率(cm2/Vs) 飽和電子漂移速度(×107cm/s)
Si 1.5 1200 1.0
InP 0.68 4600  
SiC 4.9 600 2.0
GaN 1.5 1500 2.7
Graphene 50 200000 10

有關(guān)專家認為,石墨烯很可能首先應(yīng)用于高頻領(lǐng)域,是超高功率元器件的潛質(zhì)材料。石墨烯特殊的結(jié)構(gòu),使其具有完美的量子隧道效應(yīng)、半整數(shù)的量子霍爾效應(yīng)、從不消失的電導(dǎo)率等一系列性質(zhì),引起了科學(xué)界巨大興趣,掀起了一股研究的熱潮。安德烈•海姆和康斯坦丁•諾沃肖洛夫因其在石墨烯二維材料方面的原創(chuàng)性杰出工作被授予2010年諾貝爾物理學(xué)獎。

盡管長期以來物理學(xué)界普遍認為嚴(yán)格的 2D晶體在自由狀態(tài)下不可能存在 (熱擾動使原子在第三個維度上的漲落大于晶格常量,2D晶體熔化),但是關(guān)于 Graphene的理論工作一直在進行。 早在 1947年 P .R.Wallace通過理論計算給出了 Graphene的能帶結(jié)構(gòu),并以此為基礎(chǔ)構(gòu)建石墨 (graphite),獲得了關(guān)于晶格中電子動力學(xué)信息,預(yù)言了 Graphene中相對論現(xiàn)象的存在。雖然當(dāng)時人們并不相信二維晶體的存在,但是 Wallace的工作對于石墨的研究起了引導(dǎo)性的作用。石墨 (graphite)作為一種半金屬性 (semi metal)材料,在布里淵區(qū)邊界能帶發(fā)生交疊,使電子能在層與層之間傳輸,當(dāng) graphite的層數(shù)減少到僅有單層(Graphene)時,能帶變?yōu)閱吸c交疊的方式 (如下圖(a)所示 ),而且由電子完全占據(jù)的價帶和由空穴完全占據(jù)的導(dǎo)帶對于這些交疊點 (K和 K′ )完全對稱。

( a)理論計算給出的Graphene的能帶結(jié)構(gòu),在狄拉克點處,能帶發(fā)生交疊; ( b)低能量處(狄拉克點附近)的能帶結(jié)構(gòu)采用圓錐形近似,具有線性近似。

單層Graphene中電子在高對稱性的晶格中運動,受到對稱晶格勢的影響,有效質(zhì)量變?yōu)榱?即無質(zhì)量粒子) 。這種無質(zhì)量粒子的運動由狄拉克方程而非傳統(tǒng)的薛定諤方程描述。由狄拉克方程給出新的準(zhǔn)粒子形式(狄拉克費密子),能帶的交疊點K和K′點也被稱為狄拉克點。在低能處( K和K′點附近),能帶可以用錐形結(jié)構(gòu)近似(見上圖( b) ),具有線性色散關(guān)系。在狄拉克點附近,準(zhǔn)粒子哈密頓量形式為:

其中σ為二維自旋泡利矩陣,k為準(zhǔn)粒子動量,vF =106m / s為費米速度,近似為光速的1 /300,該哈密頓量給出的色散關(guān)系為E = │hk│vF。值得注意的是Graphene中能量E與動量k間為線性關(guān)系,使得單層Graphene表現(xiàn)出許多不同于其他傳統(tǒng)二維材料的特性。在狄拉克點處(K和K′等),波函數(shù)屬于兩套不同的子晶格,需要用兩套波函數(shù)描述,類似于描述量子力學(xué)中的自旋態(tài)(向上和向下)的波函數(shù),因此稱為贗自旋。由于準(zhǔn)粒子采用“2 + 1”維低能狄拉克方程描述,模擬量子電動力學(xué)表述,在Graphene中引入手性。手性和贗自旋是Graphene中兩個重要參量,正是由于手性和贗自旋的守恒,使Graphene出現(xiàn)了許多新奇的性質(zhì)。
對于雙層Graphene,哈密頓量為:

可以看出,此哈密頓量雖然不是嚴(yán)格的狄拉克形式,但是只有非對角項不為零,具有較特殊的形式,類似單層石墨中的哈密頓量形式,仍然給出的是一種準(zhǔn)粒子。這種準(zhǔn)粒子同樣具有手性,但是有效質(zhì)量不為0,m≈0.05m0 (m0為電子質(zhì)量)。雙層 Graphene的結(jié)構(gòu)和低能量處的能帶如下圖 ( a)所示,雙層Graphene不再具有線性色散關(guān)系,而是近似拋物線狀能帶結(jié)構(gòu),如下圖 ( b)所示。

 (a)雙層Graphene結(jié)構(gòu)示意圖與低能量處的能帶圖; (b)理論計算能帶圖,導(dǎo)帶(價帶)中能量較高(較低)的子能帶未畫出。
在低能量處,色散關(guān)系不再滿足線性關(guān)系,而是拋物線形式。

石墨烯作為理想的二維材料,說它是所有石墨碳元素結(jié)構(gòu)形態(tài)的基礎(chǔ)也不為過,它可以包裹起來形成零維的富勒烯,卷起來形成一維的碳納米管,也可層層堆積形成三維的石墨,石墨烯的能帶結(jié)構(gòu)在理論上已經(jīng)被研究了幾十年,它可以認為是一種零禁帶半導(dǎo)體材料,能帶交疊為一點,而且由電子完全占據(jù)的價帶和由空穴完全占據(jù)的導(dǎo)帶關(guān)于這些交疊點( K和K′)完全對稱。在K和K′點附近,石墨烯中的電子由于受到周圍對稱晶格勢場的影響,電子的有效質(zhì)量變?yōu)?,傳統(tǒng)的描述電子運動的薛定諤方程被狄拉克(Dirac)方程所取代,因此K和K′點也被稱為狄拉克點。在狄拉克點處,需要用兩套波函數(shù)來描述兩套的子晶格,類似于描述量子力學(xué)中的自旋的波函數(shù),因此稱為贗自旋。在狄拉克點附近,能量與波矢成線性的色散關(guān)系E =│hk│vF,費米速度是光速的1/300,呈現(xiàn)相對論的特性,因此石墨烯為我們研究量子電動力學(xué)現(xiàn)象提供了最直接的實驗平臺。模擬量子電動力學(xué)表述,可以在石墨烯中引入手性。手性和贗自旋是石墨烯的兩個重要參量,正是由于手性和贗自旋導(dǎo)致的簡并,使石墨烯出現(xiàn)了許多新奇的性質(zhì)。

石墨烯作為一種半金屬材料,內(nèi)部載流子濃度高達1013cm-2。實驗表明,石墨烯的遷移率幾乎與溫度無關(guān),即使在室溫下遷移率也主要受雜質(zhì)或缺陷的影響,所以可以通過提高晶體質(zhì)量來提高載流子的遷移率。最近,理論和實驗均已證實石墨烯具有雙極場效應(yīng),通過門電壓的調(diào)制,它的載流子可以在電子和空穴間連續(xù)地過渡,使其顯現(xiàn)出n型、p型特性。由于石墨烯特殊的晶體結(jié)構(gòu)和能帶結(jié)構(gòu),通過控制其幾何構(gòu)型及邊緣的手性可以使其呈現(xiàn)金屬或半導(dǎo)體特性。石墨烯在室溫條件下也可以觀察到它的量子霍爾效應(yīng),這與通常的半導(dǎo)體、金屬材料完全不同。不過,石墨烯的電子輸運不符合薛定諤方程的描述,而符合狄拉克相對論方程,所以其量子霍爾效應(yīng)異于傳統(tǒng)的二維電子氣體:單層石墨烯的量子霍爾效應(yīng)的量子序數(shù)相對于標(biāo)準(zhǔn)的量子霍爾效應(yīng)的量子序數(shù)移動了1/2,而雙層石墨烯的量子霍爾效應(yīng)相對于標(biāo)準(zhǔn)的量子霍爾效應(yīng)丟失了量子序數(shù)為0的第一個平臺。

在凝聚態(tài)物理領(lǐng)域,材料的電學(xué)性能常用薛定諤方程描述。而石墨烯的電子與蜂窩狀晶體周期勢的相互作用產(chǎn)生了一種準(zhǔn)粒子,A.Qaiumzadeht等根據(jù)GW近似值計算了石墨烯在無序狀態(tài)下在朗道費米子液體內(nèi)的準(zhǔn)粒子特性,即零質(zhì)量的狄拉克-費米子(mass less Dirac Fermions),具有類似于光子的特性,在低能區(qū)域適合于采用含有有效光速(vF=106m/s)的(2+1)維狄拉克方程來精確描述。因此,石墨烯的出現(xiàn)為相對論量子力學(xué)現(xiàn)象的研究提供了一種重要的手段。

在石墨烯的電學(xué)性能研究中發(fā)現(xiàn)了多種新奇的物理現(xiàn)象,包括兩種新型的量子霍爾效應(yīng)(整數(shù)量子霍爾效應(yīng)和分數(shù)量子霍爾效應(yīng)),零載流子濃度極限下的最小量子電導(dǎo)率,量子干涉效應(yīng)的強烈抑制及石墨烯p-n結(jié)界面的電流匯聚特性等,石墨烯表現(xiàn)出異常的整數(shù)量子霍爾行為,其霍爾電導(dǎo)=2e2/h,6e2/h,l0e2/h…為量子電導(dǎo)的奇數(shù)倍,且可以在室溫下觀測到。這個行為已被科學(xué)家解釋為“電子在石墨烯里遵守相對論量子力學(xué),沒有靜質(zhì)量(massless electron)”。2007年,先后3篇文章聲稱在石墨烯的p-n或p-n-p結(jié)中觀察到了分數(shù)量子霍爾行為。理論物理學(xué)家已經(jīng)解釋了這一現(xiàn)象。

石墨烯的合成方法主要有微機械分離法、取向附生法、化學(xué)分散法、加熱SiC法等。

最普通的是微機械分離法,直接將石墨烯薄片從較大的晶體上剪裁下來。2004年,K.S.Novoselov,A.K.Geim等人通過使用簡單的膠帶解理體石墨,輕松地獲得了單層自由狀態(tài)的Graphene。Novoselov等利用膠帶將石墨逐漸撕薄,在得到的小片石墨薄層的邊緣出現(xiàn)單層、雙層、三層等Graphene薄片,采用傳統(tǒng)光刻工藝,可以將Graphene分離,得到自由狀態(tài)的Graphene (見下圖)。目前,在大部分有關(guān)Graphene的研究中,使用的樣品是采用此類方法制備。

Graphene薄膜( a)光學(xué)顯微鏡下觀測到的大尺度的 Graphene薄片;( b)在薄片邊緣的 AFM圖像, 2μm ×2μm; ( c)單層Graphene的 AFM圖像,深棕色為 SiO2 基底,棕紅色為單層 Graphene

取向附生法是利用生長基質(zhì)原子結(jié)構(gòu)“種”出石墨烯,首先讓碳原子在1150℃下滲入釕,然后冷卻到850℃后,之前吸收的大量碳原子就會浮到釕表面,鏡片形狀的單層的碳原子“孤島”布滿了整個基質(zhì)表面,最終它們可長成完整的一層石墨烯。采用這種方法生產(chǎn)的石墨烯厚度不均勻,且石墨烯和基質(zhì)之間的黏合會影響碳層的特性。

化學(xué)分散法是將氧化石墨與水以1mg/ml的比例混合,用超聲波振蕩至溶液清晰無顆粒狀物質(zhì),加入適量肼在100℃回流24h,產(chǎn)生黑色顆粒狀沉淀,過濾、烘干即得石墨烯。

加熱SiC法是通過加熱單晶SiC襯底脫除Si,在表面上分解出石墨烯片層。具體過程是:將經(jīng)氫氣刻蝕處理得到的樣品在高真空下或氣氛下加熱,表層硅原子升華,碳原子重構(gòu)生成石墨烯。該法被人們認為是實現(xiàn)石墨烯在集成電路中應(yīng)用的最有希望的途徑之一。在SiC襯底表面上生長的石墨烯有很多優(yōu)勢。其中就襯底而言,SiC是寬禁帶半導(dǎo)體,可以是很好的半絕緣襯底,SiC襯底熱導(dǎo)率高,散熱好。經(jīng)過幾十年的研究和發(fā)展,SiC已經(jīng)被廣泛應(yīng)用于電子學(xué)、MEMS等領(lǐng)域。作為一個被人們廣泛研究并應(yīng)用的材料,人們對它已經(jīng)有比較完善的了解,并發(fā)展了相關(guān)的半導(dǎo)體加工工藝,因此在SiC表面上生長的石墨烯可比較容易地實現(xiàn)半導(dǎo)體器件應(yīng)用。與其他方法相比,在SiC襯底表面上生長的石墨烯在很多方面具有更高的質(zhì)量,這種材料非常的平,其主要形貌由下面的SiC襯底的臺階決定。SiC襯底上生長的石墨烯可以在整個晶片上利用傳統(tǒng)的光刻和微納米加工技術(shù)進行器件或電路的刻蝕,可直接利用已有的SiC生產(chǎn)工藝實現(xiàn)大規(guī)模生產(chǎn),因而在微納電子器件和大規(guī)模集成邏輯電路領(lǐng)域有著重要的應(yīng)用前景,SiC上生長的晶圓級石墨烯是目前為止最有希望取代晶體硅的材料。

石墨烯由于以下四個方面的原因而引起人們的興趣:
(1) Graphene中無質(zhì)量的相對論性準(zhǔn)粒子(狄拉克費密子)由狄拉克方程描述,在凝聚態(tài)物理與量子電動力學(xué)之間架起一座橋梁;
(2)兩種新的量子霍爾效應(yīng)、室溫彈道輸運、弱局域化、電聲子相互作用等,為基礎(chǔ)物理的研究提供模型;
(3)其他石墨類材料(0維巴基球、1維碳納米管、3維體石墨)的性質(zhì)來源于2維的Graphene,因此Graphene的研究不僅可以對以上材料特性給出補充性的解釋,反過來又可以借鑒以上材料研究結(jié)果來發(fā)展Graphene;
(4)優(yōu)異的電學(xué)、磁學(xué)等性質(zhì),使得Graphene將在納米電子學(xué)、自旋電子學(xué)等領(lǐng)域得到廣泛應(yīng)用

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